1904年，经何海樵介绍，蔡元培加入反清的秘密暗杀团，并邀钟宪鬯、俞子夷等人参加。
为制造暗杀工具，蔡元培找来懂化学的朋友，还弄来一只猫进行试验。开始，他们造出一种液体毒药，给猫服下，只几滴便毒死。但蔡元培觉得，液体毒药使用起来不方便，也容易被人发现。于是他从日本邮购了一批药物学、生药学、法医学方面的书，从头进行研究，随后，开始自己试制炸药和炸弹。
制造的工作庄严而神秘。在秘密制造工厂中供奉着中华民族祖先黄帝的牌位。试制前，蔡元培等一众志士写好誓言，人手一纸签上自己的名字，神情严肃。有人宰掉一只鸡，将鸡血洒在纸上，又滴入酒碗。然后，大家一齐向牌位跪下宣誓，尔后将鸡血酒一饮而下。仪式过后，人们将宣誓纸条揣入怀中，制造炸药的工作便正式开始了。
参与其中的俞子夷后来回忆说：“蔡师知道我对化学有兴趣，嘱我研制毒药，所需器材由科学仪器馆供应。……我课余读书，试验，试制氰酸，一试即成。蔡师嘱工友弄来一猫，强令其服，只几滴，猫即中毒死。蔡师认为液体毒药，使用不便，易被人发觉，必须改制固体粉末。于是向日本邮购了一批药物学、生物学、法医学等书，从事研究，但无大进展，而研究的对象，不久即转向炸药。试制炸药有个秘密组织，人数不多，地点在冷僻的弄里，邻近全是贴召租的空屋。”
陈独秀、章士钊、刘光汉等人随后也加入这个秘密组织。
陈独秀后来曾回忆这段经历说：“那时杨笃生、何海樵、章行严等，在上海发起一个学习炸药以图暗杀的组织，行严写信招我，我由安徽一到上海便加入了这个组织。住上海月余，天天从杨笃生、钟宪鬯试验炸药。这时孑民先生也常常来试验室练习，聚淡。”
大家应该记得，一九零五年，袁世凯领衔上奏请行立宪，并在奏折中建议派员出国考察，朝廷批准了他们的建议，决定派载泽等五大臣出国考察。当五大臣在北京火车站正准备登车时，革命党人吴樾投掷诈彈，诈伤了十多人，迫使五大臣推迟行程。
对的，这次刺杀，就是蔡元培参加的这个暗杀组织所为。
在蔡元培出任北京大学校长后，林语堂还曾在校长室玻璃柜里，看到陈列着当年蔡元培和同志们制作的炸弹，这也许是他对这一段革命生涯的怀念。
蔡元培所做的事情不可能完全躲过朝廷的耳目。清政府得知相关消息后非常恐慌，两次开列出逮捕革命党人的名单，而蔡元培的名字都排在第一位。或许是由于爱国学社设在租界里，也或许是经办的人出工不出力，反正蔡元培一直很安全。
蔡元培从事革命的另一项工作是办报纸。
《苏报》1896年(清光绪二十二年)6月26日创刊于上海。初创时﹐由胡璋的日本籍妻子生驹悦任“馆主”﹐邹弢任主笔。在日本驻沪领事馆注册。多刊社会新闻。
1900年原主无力维持﹐让给陈范。陈范聘汪文溥为主笔﹐一度致力于保皇立宪的宣传。
陈范，字梦坡，湖南衡山人，清光绪十五年（1889）考中秀才，嗣任江西铅山知县。光绪二十年（1894）以教案被劾罢官，退居上海。
1902年起﹐陈范逐渐倾向革命﹐聘章士钊担任《苏报》的主笔，《苏报》态度也明显转变。该年冬特辟“学界风潮”专栏﹐公开支持学生的爱国运动和革命活动﹐并约请中国教育会和爱国学社成员撰写评论﹐成为两个革命团体的讲坛。
前边提到过，一直以来，陈范与蔡元培走得很近。
蔡元培等人把《苏报》变成了爱国学社的机关报，在上面发表文章、宣传革命，弘扬民族主义。